先生幼居五世同堂大宅之素书堂侧，故以“素书楼”名新居。此时钱先生以最高票当选为台湾“中央研究院”院士。
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钱先生用七年时间完成巨著《朱子新学案》。此书得到哈佛资金协助。此书是他晚年的代表作。作者不仅深入论述了朱熹学术思想，而且花大功夫系统疏理了朱子思想资料，夹叙夹议，精微邃密。作者把朱熹放在整个中国思想史上考察，突出了朱熹在中国思想史后半期的重要历史地位，同时连带地解决了朱子卒后七百多年来学术思想史上争论不休、疑而未决的一些重要问题。如在哲学上的理气论与心性论是一大问题，钱穆用理气一体浑成的道理解决了学者对理气二元或一元的争论，也用心性一体两分的道理，打破了思想史界关于程朱与陆王的门户之见。在学术上，他再现了朱熹作为百科全书式人物的形象。在治学方法上，义理与考据孰轻孰重也是学者们争论的一个焦点，他用“考据正所以发明义理，而义理亦必证之考据”的方法克服治学方法上的偏颇。《学案》是他研究理学的重要著作。国际汉学批评家杨联升读《学案》后，赞叹不置，说钱穆治中国学术思想史，“博大精深，并世无能出其右者”。
钱先生完成《学案》以后，应张其昀之约，任台湾中国文化学院历史系教授，每周两小时，学生到他家听课。又应蒋复璁之约，任故宫博物院特聘研究员。院在素书楼对面。院为钱辟一研究室，钱在此读《四库全书》中宋、元、明理学诸集，并撰写专论。此期间撰著出版了《中国史学名著》、《双溪独语》、《孔子传》、《理学六家诗抄》等。此期间钱氏将六十年来主要学术论文汇总，保持原貌，略作改订，编成《中国学术思想史论丛》，共八册。此外，他关于学术思想方面的论著汇集还有《庄老通辨》、《两汉经学今古文平议》、《中国学术通义》等。其它关于中国文化的论文或讲演集有：《中华文化十二讲》、《中国文化精神》、《民族与文化》、《中国文化丛谈》、《世界局势与中国文化》、《历史与文化论丛》等。关于文学方面有《中国文学讲演集》等。
钱穆居双溪时，曾先后两次去日本、韩国访问，又数度去香港作讲演。他８０岁时，在夫人陪同下南游，写成《八十忆双亲》，缅怀父母养育、教诲之恩及兄长扶掖、帮带之情，透露出对大陆亲人的眷怀与思念。后
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