通过袁同礼的多方努力，国立北平图书馆藏书日臻丰富。至1949年已多达140余万册，其中包括中文普通书、善本书、敦煌写经、舆图、金石拓片、特藏书、中外文期刊、西文书、日文书、其他语种图籍等。对北图发展最有发言权的是读者。从1931年6月国立北平图书馆正式开馆至1948年，每年都接待读者数万人次乃至数十万人次。最多的一年是1936年，全年接待读者497，018人次，流通图书695，022册次。
1940年3月，国立北平图书馆馆长蔡元培病逝于香港。1942年，袁同礼由副馆长、代理馆长改任馆长。1944年底，袁同礼奉国民政府之命赴英美考察，并以中国代表团顾问名义参加了1945年在美国旧金山召开的联合国第一次会议。1945年5月，袁同礼获美国匹兹堡大学法学博士名誉学位，同年9月返回北平，继续以馆长身份主持国立北平图书馆的工作。